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  • 被國家自然科學基金委列為四類科學問題屬性典型案例
        日前,自然科學基金委根據各科學部的資助工作特點,公布列舉典型案例83個,其中“鼓勵探索、突出原創”案例19個,“聚焦前沿、獨辟蹊徑”案例21個,“需求牽引、突破瓶頸”案例24個,“共性導向、交叉融通”案例19個。其中化學、材料類案例共7個。

    化學科學部
        “鼓勵探索、突出原創”典型案例
    一、項目背景(重要性、必要性)的闡述
    硫化學在生命科學、材料科學、天然產物、醫藥農藥、乃至我們日常生活的食品、香精香料中都扮演著舉足輕重的作用。2016 年世界排名前 200 名的零售藥中,含硫藥物就達到 33 個。然而,含硫結構化合物合成領域目前仍存在諸多瓶頸科學問題:
    (1)硫的孤對電子的強配位性極易將金屬毒化;
    (2)硫的多氧化態導致反應可控性差;
    (3)硫的高活性使得體系兼容性低。這些都嚴重制約著硫化學的發展和應用。
    被國家自然科學基金委列為四類科學問題屬性典型案例

    二、項目原創性(從無到有)的闡述
    該項目針對以上科學挑戰,從共軛效應、電子效應、以及面具張力三個方面考慮,設計穩定易轉化且無臭的雙邊過硫試劑,實現從無到有。把原本毒化金屬、揮發惡臭、氧化不兼容的巰基硫源轉變成無臭穩定、綠色安全的無機硫鹽,同時實現“從無機向有機”多樣性功能轉化。傳統非對稱過硫化合物的構建方法,都是從構建 S-S 鍵出發,這必然需要兩個反應物都引入硫原子,大大降低了原子經濟性和步驟經濟性,同時巰基的起始原料取代會帶來一系列兼容與環保問題。雖然我們前期的單邊過硫試劑“面具效應”策略為解決以上問題提供了可能性,但還存在以下問題:無法實現“兩邊”同時靈活改變,構建非對稱過硫;無法實現四硫結構的構建(單邊過硫最多只能實現三硫結構構建);無法實現環狀、橋狀過硫結構的構建;無法對過硫天然產物和藥物構建進行更廣譜的合成和后修飾衍生。

    三、具體闡述該項目符合此屬性的理由
    1.該項目擬設計合成的新型雙邊多硫試劑是一個全新的構想,具有鮮明的首創性;
    2.該項目擬運用全新的“配體向金屬中心傳遞電子的模型”來實現對硫的活化擾動激發自由基,讓硫自由基實現可控階梯氧化。最終將該綠色高兼容的體系應用于復雜藥物、生命大分子的調控性合成與修飾;
    3.該項目是該領域獨創性的研究工作,課題特色鮮明,是“鼓勵探索、突出原創”的典型案例。

        “聚焦前沿、獨辟蹊徑”典型案例
    一、該項目所聚焦的前沿問題是什么?
    二氧化碳分離屬于國際前沿研究課題。二氧化碳是導致全球變暖的主要溫室效應氣體,現行解決方案是利用有機胺類水溶液對二氧化碳進行分離回收,但該方法耗能巨大;通過發展新型高選擇性、高吸附容量的固相材料,實現二氧化碳的高效吸附與分離是當前的科學前沿問題。

    二、該項目中獨特的解決方案是什么?
    多功能耦合共價有機框架材料為二氧化碳的高效分離與轉化提供了獨特的解決方案。近年來,大量工作致力于發展基于物理吸附原理的多孔材料開展二氧化碳分離的探索研究,材料體系集中在金屬有機框架材料,但其配位鍵的化學本質影響材料在服役條件下的穩定性;
    與之相比,共價有機框架材料具有更高的穩定性、結晶性和高比表面積,更加適用于二氧化碳的吸附分離。該課題組在前期已開展了一些原創研究工作,在此基礎上本項目擬通過調控初/高次結構進一步提高選擇性和吸附容量,通過在材料中引入光催化活性基團,將二氧化碳變成一氧化碳、甲醇、乙醇等化學燃料,發展新型多功能耦合的共價有機框架材料,為二氧化碳吸附分離轉化這一前沿科學問題提供獨特的解決方案。

    三、具體闡述該項目符合此屬性的理由
    聚焦二氧化碳分離的前沿問題,通過發展多功能耦合共價有機框架材料,為二氧化碳的高效分離與轉化提供獨特的解決方案。本項目利用拓撲學設計初次及高次結構共價有機框架材料,通過分子設計調控孔形狀、孔徑尺寸以及孔壁界面,為二氧化碳吸附分離提供材料支撐;通過在骨架引入催化位點進一步將二氧化碳變成一氧化碳、甲醇、乙醇等化學燃料;結合特定場景需求創新過程研究,探索基于模塊的固相分離技術。本項目的研究為二氧化碳吸附分離轉化這一前沿科學問題提供了獨特的解決方案,是“聚焦前沿、獨辟蹊徑”的典型案例。

        “需求牽引、突破瓶頸”典型案例
    一、該項目契合國家哪方面需求?
    氮氧化物排放控制契合“打好污染防治攻堅戰”這一國家重大戰略需求。氮氧化物(NOx)是大氣污染物PM2.5和臭氧的重要前體物,是造成嚴重灰霾天氣或臭氧污染天氣的重要原因之一。氮 氧化物(NOx)來源包括機動車尾氣、燃煤電廠、工業源(如鋼鐵、焦化、水泥、玻璃和陶瓷等行業)排放等,且工業源排放是大氣NOx的主要來源。雖然近年來機動車尾氣和燃煤電廠NOx排放已得到較好控制,但是工業源NOx排放仍未得到有效控制。工業源NOx排放是導致大氣中PM2.5和臭氧濃度居高不下,造成嚴重灰霾或O3污染天氣,對氣候、環境和人類健康造成巨大危害的重要原因之一。因此,有效控制工業源NOx排放是大氣污染控制的重要組成部分,契合“打好污染防治攻堅戰”這一國家重大戰略需求。

    二、該項目可能解決哪方面科學問題、突破哪方面技術瓶頸?
    該項目擬突破工業煙氣脫硝中 NH3-SCR 催化劑容易發生 ABS中毒這一技術瓶頸。NH3 選擇性催化還原 NOx(SelectiveCatalytic Reduction of NOx  with NH3,NH3-SCR),是一種利用脫硝催化劑(比如 V2O5-WO3/TiO2)將 NOx 轉為 N2 和 H2O 的技術。NH3-SCR 因具有環境友好、轉化高效等特點被廣泛應用。值得注意的是,在工業煙氣中,大量的 SO3 及 SO2 可與 NH3 和 H2O 反應生成硫酸氫銨(ABS)。在低于 ABS 露點的工業煙溫下,ABS 粘性較大,覆蓋于催化劑表面后容易導致催化劑失活、NH3-SCR 技術失效。因此,研發低溫下高效分解硫酸氫銨的 NH3-SCR 催化劑可以突破工業煙氣脫硝過程中容易發生 ABS 中毒這一關鍵技術瓶頸。

    三、具體闡述該項目符合此屬性的理由
    工業煙氣脫硝契合大氣污染控制國家需求,低溫 ABS 中毒是工業煙氣脫硝的關鍵技術瓶頸。本項目針對脫硝催化劑(比如V2O5-WO3/TiO2)在工業煙氣中容易中毒這一問題,擬利用Ti-γ-Fe2O3 替代 V2O5,降低 SO2 氧化活性并提高 NOx 轉化效率,獲取有利于控制 ABS 生成的活性組分;利用 Nb5+或/和 Sb5+摻雜α-MoO3,提高 NH4+和 HSO4-分離效率,獲取有利于低溫高效分解ABS 的助劑;利用硫酸化 TiO2-S,降低 SO2/SO3 吸附并顯著提高NH3 吸附,獲取不利于 ABS 生成的載體。通過活性組分、助劑、載體三管齊下,形成不易發生低溫 ABS 中毒的催化劑Ti-γ-Fe2O3/Nb(Sb)-MoO3/TiO2-S;在此基礎上,通過對催化劑分解 ABS、轉化 NH3 以及它們之間協同效應分析,構建低溫分解 ABS的陰陽離子拆分-催化氧化機理和低溫 NH3-SCR 反應機理。催化劑是 NH3-SCR 核心,ABS 中毒是催化劑失效關鍵,建立新 ABS 轉化機理有助于從本質上克服 ABS 中毒,抗 ABS 中毒新型催化劑合成可以推進 NH3-SCR 技術在工業煙氣脫硝中應用。該項目通過新材料合成和新機理解析,為控制大氣污染物 PM2.5 和 O3  前體物 NOx排放提供了技術和理論儲備,是“需求牽引、突破瓶頸”的典型案例。

        “共性導向、交叉融通”典型案例
    一、 該項目的共性科學問題是什么?
    化學生物學角度的仿生器件制備,細胞生物學角度的胞外物質攝入機制以及藥劑學范疇的納米藥物制劑可以共同導向一個基本問題:如何基于細胞的天然代謝屬性設計納米級的仿生藥物載供體系,推進機制與效用的并行研究。當前的納米藥物研發和實踐中,細胞及亞細胞水平上納米材料與細胞屏障的相互作用往往并不明晰;納米材料如何識別細胞、如何進入或影響細胞、如何參與胞內代謝并釋放藥物的具體機制研究尚淺。蓬勃發展的DNA納米技術在精確結構組裝方面具有獨特優勢,有望為醫學問題的解決提供新工具、新方法。因此,利用DNA納米技術設計的仿病毒結構體系進行細胞侵染和細胞代謝機制研究,將為新型納米載藥給藥體系的開發提供更好的指導。

    二、該項目所具有的交叉融通特征是什么?
    該項目通過設計合成仿病毒的納米復合體進行細胞侵染,是DNA納米技術,化學生物學以及細胞生物學的合理交叉。DNA納米技術的發展使得納米尺度的各類結構可以精確設計與合成,通過修飾更可以進一步功能化,這為模擬自然界進化而來的納米級生命分子復合物結構提供了重要的材料與技術基礎。病毒侵染宿主的能力與其結構學特性息息相關,而利用它們的侵染特性實現可控靶向的藥物輸運是當前重要的研究方向。依據DNA納米技術在結構設計與定制能力上的顯著優勢,以模擬病毒形貌作為切入點設計開發兩類仿病毒DNA納米復合體,通過復合體與功能蛋白的整合在穿膜和內吞兩種細胞侵染方式上研究其作用機制與侵染效率,分析仿病毒復合體侵染細胞過程中關鍵的生物物理條件與參數,并建立利用人工仿病毒納米裝置實現針對細胞進行基因轉染或藥物投遞的高效方法,為新型納米載藥體系的開發提供依據。

    三、具體闡述所選項目符合此屬性的理由
    該項目擬依據 DNA 納米技術在結構設計與定制能力上的顯著優勢,以模擬病毒形貌作為切入點設計開發兩類 DNA 納米結構為主體的仿病毒納米復合體。利用 DNA-磷脂膜自組裝復合納米結構模擬天然病毒,構建仿病毒納米復合體,將 DNA 組裝結構的可設計性和納米尺度精確調控能力與病毒形貌和功能蛋白決定的細胞識別侵染能力相整合,研究其與人工脂膜可控相互作用的方式,探索其侵染細胞的生理生化過程,以期構建細胞靶向的藥物投遞體系,開發精準高效的人工載藥工具。因此,該項目是“共性導向、交叉融通”的典型案例。

    工程與材料學部
        “鼓勵探索、突出原創”典型案例
    亞穩相鐵基光電催化分解水制氫
    各國對氫能的需求越來越大,紛紛制定了燃油車退出的時間表。太陽能光電催化分解水制氫具有重要應用和發展前景。但是,太陽能光電催化分解水應用的瓶頸:缺乏低成本、高效、環境友好、穩定的光電極材料。經典使用的α-Fe2O3 光電極材料,間接帶隙半導體,光吸收系數小,空穴遷移率低,因此實驗上獲得的分解水的性能遠低于理論值 12.6 mA cm-2。能否尋找理論轉化效率更高、直接帶隙、低成本的光電極材料是迫在眉睫的事情。前期工作發現,亞穩相的β- Fe2O3 太陽能-氫能的理論轉化效率 20.9%,高于經典α- Fe2O3(15%),證實了β- Fe2O3 是直接帶隙半導體材料,同時發現了其在激光加熱條件下向α- Fe2O3轉變的相變行為。另外,亞穩相 h-YFeO3 太陽能-氫能的理論轉化效率可以達到 21%。因此,如果能夠尋找到穩定亞穩相的方法,有望突破傳統α- Fe2O3 的限制,提高光電轉換至氫的效率。因此,我國學者提出利用元素摻雜提高亞穩相 Fe2O3 的穩定性,同時提高載流子濃度;并構筑電荷傳輸通道,應用到光解水領域,提升分解水性能。在國際上率先探索亞穩相鐵基光電極材料的研究,拓寬人們的視野,推動光電催化分解水制氫的發展。

        “聚焦前沿、獨辟蹊徑”典型案例
    電化學脫嵌法的鹽湖提鋰
    鋰是重要的戰略金屬,我國儲量居世界第二,我國 80%左右的鋰賦存于鹽湖鹵水,鎂鋰高卻非常難提取。
    我國學者將鋰離子電池的工作原理應用于從鹽湖鹵水中選擇性提取鋰,“反其道而行之”發明了“電化學脫嵌法鹽湖提鋰”新方法?;谶@一獨特思路,構筑了“富鋰態吸附材料│支持電解質│陰離子膜│鹵水│欠鋰態吸附材料”的電化學提鋰新體系。實現了鹽湖鹵水中鋰的高選擇性、低成本、綠色提取和富集。同傳統方法相比,新方法處理高鎂鋰具有優勢:1)提高 30——50%鋰綜合回收率;2)可直接處理原鹵、老鹵及任意階段的鹵水;3)碳酸鋰成本低于 2 萬元/噸;4)過程清潔環保;5)提鋰裝置模塊化、智能化。

        “需求牽引、突破瓶頸”典型案例

    金屬基復合材料
    金屬基復合材料具有高比強度、高比剛度、抗疲勞、耐熱、耐磨、高導熱、低熱膨脹等特性,是航空航天、能源、電子信息和交通運輸等領域高速發展不可缺少的共性關鍵材料,其應用廣度、生產發展的速度和規模,已成為衡量一個國家材料科技水平的重要標志之一。由于其在關鍵領域的重要性,基本無法依靠進口,成為制約我國相應領域發展的“卡脖子”問題。
    我國學者致力于從以下三個方向自主研發新一代的金屬基復合材料,一是,在復合材料設計中引入非均勻的復合構型,通過基體與增強體在空間的合理構型設計與協調耦合效應,從而打破原本耦合在一起的材料性能,實現其性能指標的最優化配置;二是,基于材料基因工程的思想,建立材料成分/結構/性能的共享數據庫,通過高通量模擬計算預測有望提高材料性能的因素,優選出材料的成分和合成工藝,從而節省研發時間、降低材料成本;三是,尋求性能更加優異的增強體,將碳納米管和石墨烯用作納米增強體,用于高性能金屬基復合材料的制備。
    我國學者經過對金屬基復合材料進行了長期的基礎研究后,在金屬基復合材料領域取得了可喜的進展。在復合材料性能方面,通過基礎研究所開辟的新的思路與方法,以及所發展新的復合制備理念和技術原型,有效打破了金屬基復合材料一些性能之間存在的“倒置”關系瓶頸,獲得了優異的綜合力學與功能特性。
    在材料和相關制品方面,我國學者以國家需求為牽引,研究開發出了系列的高性能構件,在航天、軍事、核能等領域獲得廣泛的應用,有效提高了我國在相關領域的國際競爭力,有力解決了在我國在金屬基復合材料領域的“卡脖子”現象。
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