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    通過縮口工藝提高Bi2Se3晶體的熱電性能

    2019.07.31

    【引言】

    硒化鉍是A2B3硫族化物中的著名化合物(A=鉍/銻,B=碲/硒)。碲化鉍在室溫下具有較好的熱電性能,但由于碲的稀缺性和毒性,其成本較高,不得不使用一種替代品,即硒化鉍。近年來,硒化鉍作為一種新型的三維拓撲絕緣體得到了廣泛的應用。


    【成果介紹】

    Shashikant Gupta等人采用高溫垂直布里吉曼技術,用一種專門設計的具有縮口工藝的安瓿瓶生長出高純度硒化鉍單晶。進行了多次生長試驗,取得了較好的結果。在真空條件下,使用Linseis的激光/氙燈閃射導熱儀LFA-1000在直徑為12.7 mm的圓盤上對樣品進行熱擴散率測量。通過粉末X射線衍射確定了晶粒結構和晶格尺寸,采用高分辨率X射線衍射法分析了塊狀晶粒的結晶完整性,證實了具有分層結構的塊狀晶粒的結晶完整性。對生長的單晶進行透射電鏡觀察,確定了其具有層狀結構。高分辨率透射電鏡也被用來進一步表征晶體的結晶完整性。直接測量高分辨率透射電子顯微鏡成像得到的間距與粉末X射線衍射法得到的數據具有較高的一致性。用差示掃描量熱法對其熱行為進行了檢測,在983 K處發現了明顯的熔融現象,表明了硒化鉍的純度。測量了塞貝克系數、電導率和導熱系數,并計算了熱電優值,以評估晶體在制冷和便攜式發電等熱電應用方面的適用性,并首次進行了納米壓痕分析。


    【圖文導讀】

     

    圖1 (a)安瓿瓶原理圖和(b)爐溫曲線。

     

    圖2 垂直布里奇曼裝置原理圖:(1)爐、(2)安瓿瓶座、(3)線圈、(4)安瓿瓶移動棒、(5)垂直移動機械支架、(6)包含步進電機的氣缸、(7)步進電機、(8)納米轉換控制器、(9)爐溫度控制器、(10)機械支架電機、(11)機械支架控制器


     

    圖3 (a)結晶過程的輪廓曲線和(b)生長Bi2Se3晶體的錠。

     

    圖4 (a)生長的Bi2Se3粉末XRD圖譜;(b)生長的Bi2Se3裂解單晶的XRD圖譜。


     

    圖5切割晶體對稱幾何平面(006)的高分辨率衍射曲線


     

    圖6 (a)顯示分層結構的Bi2Se3單晶的透射電鏡圖像和(b)顯示條紋晶格的高分辨率透射電鏡圖像


     

    圖7 Bi2Se3的DSC圖譜

     

    圖8 塞貝克系數與溫度的關系


     

    圖9 電導率和導熱系數與溫度的關系


     

    圖10 靈敏度與溫度的關系


     

    圖11 硒化鉍單晶的負載-位移曲線。圖中的插圖顯示了(001)平面壓痕后的典型壓痕。


     

    圖12 樣品上壓痕的輪廓。插圖顯示了壓痕機壓痕的形貌


     

    圖13 (a)峰值荷載與接觸深度的關系,(b)楊氏模量與峰值荷載的關系,(c)剛度與接觸深度的關系


    【結論】

    Shashikant Gupta等人介紹了關于一種特殊設計的安瓿瓶的新型縮口工藝,采用垂直布里吉曼高溫熔體生長技術,成功地生長出高純度Bi2Se3單晶。通過粉末X射線衍射、高分辨率X射線衍射和高分辨率透射電鏡分析了晶粒尺寸和結晶完整性。采用差示掃描量熱儀對其熱穩定性和相變進行了檢測,發現在生長過程中沒有形成其他相。在303~423 K的不同溫度下對優值系數進行了分析,發現在423 K處優值系數具有最大值0.75。對大部分晶體或納米晶體結構來說,在303~423 K不同溫度下的優值系數高于已報道過的文獻中給出的值。這一結果歸因于從高分辨率X射線衍射圖譜觀察到的塊狀晶粒的結晶完整性。并首次采用納米壓痕法對目標化合物進行了力學性能表征,硬度值為85.09 MPa,彈性模量值為6.361 GPa。


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