• <tr id="assi0"><button id="assi0"></button></tr>
  • <td id="assi0"><li id="assi0"></li></td>
  • 文件下載

    ZrNiSn半Heusler熱電材料中本征無序相關合金散射

    2020.11.23

    【引言】

    熱電材料提供了將廢熱直接轉化為可用電能的可能性,可能是解決當今能源危機的一個重要組成部分。對典型TE材料中電子和聲子輸運的深入理解導致了基于優化可調輸運參數的富有成效的策略。



    【成果介紹】

    本征結構無序會顯著影響半導體的熱輸運和電子輸運。盡管通常認為是有序化合物,但半Heusler-ZrNiSn表現出無序合金的許多輸運特性。與(Zr,Hf)NiSn基固溶體類似,未被取代的ZrNiSn化合物也表現出以合金散射為主的電荷輸運。這種意外的電荷輸運,即使在通常被認為是完全有序的ZrNiSn中,也可以用半Heusler系統中Ni部分填充間隙位來解釋。通過改變Sb摻雜量,定量分析了載流子濃度nH5.0×10192.3×1021cm-3ZrNiSn1-xSbx中晶體結構的無序和缺陷對電子輸運過程的影響。采用LinseisLSR-3系統測量了Seebeck系數。優化的載流子濃度nH<3-4×1020cm-2導致在875K處ZT<0.8。這項工作表明,MNiSn(M=Hf,Zr,Ti)和其他大部分半Heusler熱電材料應被認為是高度無序的,尤其是在試圖理解電子和聲子結構和輸運特性時。

    【圖文導讀】

    01


    圖1:a)載流子濃度nH,(b)霍爾遷移率μH(插圖顯示低溫霍爾遷移率)和(c)ZrNiSn1xSbxx=0–0.1)樣品的電導率與溫度的關系。(d)與其它TE材料相比,ZrNiSn0.99Sb0.01的歸一化電導率。(插圖顯示了電導率與溫度的關系。)

    02


    圖2:a)Heusler-ZrNi2Sn體系和(b)半Heusler-ZrNiSn的晶體結構系統Zr-Sn形成的八面體中心在半Heusler體系中占一半。
    03


    圖3:室溫霍爾載流子密度與銻含量的關系。實驗載流子密度略高于計算值,假設每個Sb原子為ZrNiSn1-xSbx系統提供一個電子(虛線)。

    04


    圖4:a) 對于ZrNiSn1-xSbxx=0–0.1),霍爾遷移率作為300 K下霍爾載流子密度的函數。(b)在300K、600K和800K下,ZrNiSn1-xSbxx=0–0.1)的霍爾遷移率與霍爾載流子密度的函數關系。計算了考慮極性、合金和聲子散射的固體曲線。虛線表示個別散射機制的計算貢獻。

    05

    圖5:a) 作為ZrNiSn1-xSbxx=0–0.1)溫度函數的塞貝克系數樣品。實曲線采用SKB模型,虛線曲線采用SPB模型計算。(b) 塞貝克系數作為霍爾載流子密度的函數。計算了考慮極性散射、合金散射和聲子散射的固體曲線。補充資料中給出了基于每種機理的Pisarenko曲線。


    06


    圖6:a)研究了ZrNiSn1-xSbxx=0-0.1)樣品的熱導率和(b)晶格熱導率的溫度依賴關系。


    07


    圖7:a)對于摻銻的ZrNiSn1-xSbxx=0-0.1),ZT是溫度的函數,(b)ZT是霍爾載流子濃度的函數。





    【結論】

    與重取代(Zr,Hf)NiSn基固溶體合金相似,未取代ZrNiSn化合物也表現出合金散射主導的電荷輸運,μH~T-0.5依賴性表明。這種意外的輸運現象可以用Ni部分填充間隙位來解釋。分析表明,即使ZrNiSn-half-Heusler合金中存在少量的原子無序,也足以導致合金散射主導的電子輸運,這意味著本征點缺陷無序對TE材料中電荷輸運的影響具有重要意義。實驗和理論計算表明,優化的ZT值接近nH≈3-4×1020cm-3。在875K時,ZrNiSn0.99Sb0.01ZT<0.8最高。這項工作表明,MNiSn和其他大多數半費斯勒熱電材料在試圖理解電子和聲子結構時,應被認為是無序的。




    產品推薦
    在線留言:
    公司電話:
    021-50550642
    微信公眾號:
    欧美亚洲综合久久偷偷人人