【引言】
Mg2X(X=Si,Sn,Ge)半導體化合物及其固溶體由于其熱穩定性、低成本、無毒性、地球地殼成分豐度、環境友好、低密度、同時提供N和P型導電等優點而受到越來越多的關注。目前,對Mg2X化合物的研究大多局限于n型材料,開發p型化合物仍是一項具有挑戰性的工作。
【成果介紹】
采用磁控濺射法在氬氣氛中制備了Mg-Sn薄膜(21≤at. % Sn≤42.5)。薄膜的結構和形態特征是組成的函數。隨著薄膜中Sn含量的增加,Mg2Sn結構由穩定的面心立方結構轉變為亞穩定的正交結構。討論了在較廣溫度范圍內(30-200 C),這種結構改變對溫差電性能的影響。測量了薄膜載流子濃度和遷移率,以解釋作為薄膜結構修飾函數的電子傳輸行為。當Sn含量為36at.%時,在200℃品質因數達到最大值ZT≈0.26。此時,立方和正交的Mg2Sn結構共存。在真空 (~10-4Pa)下,在不同溫度(最高600℃)下進行退火處理,以確定薄膜結構和形態穩定性的極限。
【圖文導讀】
圖1:用能量色散X射線能譜(EDS)測量的薄膜中Sn原子濃度隨濺射功率比的變化。
圖2:a)玻璃襯底上沉積的Mg-Sn鍍層的x射線衍射圖與Sn原子濃度的關系。在b) 2θ=34°-38°,c) 2θ=35°-50°時的放大倍數。
圖3:在真空(10-4Pa)下,將36at.%Sn沉積在玻璃基板上并在2個不同溫度下退火的薄膜的X射線衍射圖。
圖4:在玻璃基板上沉積的Mg-Sn薄膜的SEM顯微照片:頂面圖像與成分。
圖5:掃描電鏡斷面圖與玻璃基板上沉積的Mg-Sn薄膜成分的關系。
圖6:在真空(10-4pa)條件下,600℃退火2小時后,在玻璃基片上沉積36at.%Sn的薄膜(a)頂面觀測和(b)X射線成像。
圖7:用霍爾效應測量空氣中MgSn薄膜的電子輸運特性。a)直流電阻率,b)載流子濃度,c)載流子遷移率與溫度,d)載流子遷移率與載流子濃度。
圖8:在真空(10-4pa)下用TFA系統測量Linseis晶片上沉積薄膜的熱電性能。(a)導電性,(b)Seebeck系數,(c)導熱系數和(d)ZT與溫度的比值。
【結論】
采用磁控共濺射法沉積得到Mg-Sn薄膜(21≤at.% Sn≤42.5)。薄膜結構受Sn原子濃度的影響。含21≤at.%Sn≤25的薄膜具有fcc-Mg2Sn結構,第二相為Mg。后者消失,fcc-Mg2Sn結構在30≤at. %Sn<33.5范圍內保持穩定。35≤at.%Sn≤37.4的薄膜表現為立方和正交Mg2Sn相的混合物。含37.6到38的at.%Sn的薄膜為正交Mg2Sn結構。
對于含39.5≤at.%Sn≤42.5的涂層,具有二次相Sn的正交晶系Mg2Sn結構共存。在真空條件下,研究了立方和正交混合相樣品的熱穩定性(36 at.%Sn的薄膜)。在300℃之前,混合結構保持穩定。當退火溫度從350℃升高到500℃時,正交相轉變為立方相,并開始形成Sn的第二相。在500℃以上,Mg2Sn薄膜完全分解為Mg和Sn。隨著正交Mg2Sn結構的形成,ZT值較立方Mg2Sn結構的薄膜有所提高。正交Mg2Sn涂層的ZT值隨溫度的升高而增大。當立方和正交Mg2Sn相(36at.%Sn)共存于薄膜中時,在200℃時,ZT的最高值為0.26。